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    應用PSRK狀態方程預測高分子溶液汽液平衡

      PSRK狀態方程;高分子溶液;汽液平衡,混合規則0642.4. A在篼分子材料的合成及加工過程中,常涉及篼分子溶液的應用,但篼分子溶液具有高度的非理想性,汽液平衡的測定相當困難。因此,建立一種可靠的數學模型來預測高分子溶液的汽液平衡對現代材料工業的發展與應用有重要意義。近年來,已有大量的報道,國內對這方面研究很少。自從Huron等提出將超額Gibbs自由能模型引入立方型狀態方程的混合規則,它在常規流體的汽液平衡計算中達到與活度系數模型相同的精度,這引起了人們將它應用到篼分子溶液汽液平衡關聯中的興趣。Kont等等首先采用范德華狀態方程結合Vdw單流體理論的混合規則來探索高分子溶液的汽液平衡,但相互作用參數具有依溫性。隨后,Or-bey等將新的混合規則應用到PSRV狀態方程來研究篼分子溶液的汽液平衡,取得了很好的關聯結果??梢姡x取一個合適的混合規則,立方型狀態方程將會成為關聯篼分子溶液汽液平衡強有力的工具。本工作采用PSRK(PredictiveSoave-Redlich-Kwong)模型,改進混合規則,將其擴展到篼分子溶液的汽液平衡計算中。
     
      1熱力學模型PSRK狀態方程建立在SRK狀態方程基礎之上,具體形式為:溶劑的參數a和6可用臨界性來表示為:a;)=0.42748i2Tl;a(T)/溶劑的有關物性可從中得。a(T)為溫度函數,有如下的改進方程:為常數,收集在DortmundDataBank中。1.1篼分子參數a和高分子的臨界點不存在,不能用臨界性質來求取高分子純組分的參數a和6,且高分子大都是非揮發性的,在篼分子溶液中的汽相壓力很低,可用零壓下測出的密度來計算參數a和6,或假設篼分子的飽和蒸氣壓為17MPa.本工作采用中給出的高分子參數a和6的數據,對于不同相對分子質量的高分子6/Mw是相同的。
     
      1.2改進的混合規則在篼分子溶液中,混合規則被簡化為:y為活度系數,由unifac模型來計算為常數,0.64663.考慮到自由體積對過量吉布斯自由能的貢獻,參數6采用如下的混合規則:1.3逸度系數的計算利用上述狀態方程及其改進的混合規則導出組份i在混合物中的逸度系數:+ 2結果與討論利用C語言對PSRK模型編制程序,進而關聯多種溶劑和聚異烯(PIB)、聚苯乙烯(PS)、聚環氧乙烷(PEO)、聚環氧丙烷(PPO)、聚醋酸乙烯酯(PVAc)、聚丁二烯(PBD)、聚丙烯(PP)、低密度聚乙烯(LDPE)等篼分子組成的二元體系的高分子溶液的汽液平衡,結果見表1,數據來源見。
     
      其中壓力相對誤差為:其中NP為數據點數。
     
      表1 PSRK狀態方程對高分子溶液泡點壓力的關聯高分子+溶劑溫度/K匕高分子(Mw)+溶劑溫度/K聚異丁烯(50000)+甲苯聚狳酸乙烯酯(83400)+ 2-甲基庚烷聚異丁烯(100000)+環己烷聚醋酸乙烯酯(14300)+狳酸乙酯聚苯乙烯(53700)+間二甲苯聚丁二烯<250000〉+乙苯聚苯乙烯(10300)十1,4-二氧雜化己烷聚丁二烯(250000)+壬烷聚環氧乙烷(600000)+苯聚丙烯(225000)+四化碳聚環氧乙烷(6000)十氯仿聚丙烯(225000)+正戊烷聚環氧丙烷(500000)+苯低密度聚乙烯(76000)+醋酸丙酯聚環氧丙烷(400)+水低密度聚乙烯(76000)+異丙氨總平均誤差3結論利用PSRK狀態方程及改進的混合規則,在溫度298500K和壓力05MPa內,對16個二元體系高分子溶液的汽液平衡數據進行了關聯和計算,泡點壓力的總平均相對誤差為1.16%,計箅值和實驗值取得了良好的一致性。
     
      改進的混合規則是簡單和可靠的,這個純預測模型PSRK狀態方程對篼分子工業的發展具有重要的現實意義。
     
      符號說明a狀態方程中的能參數,Pam6/md b狀態方程中的體積參數,Pa-mVmol2 r液相摩爾分數a溫度函數(了)7活度系數傘逸度系數上標過纛性質res剩余性質下標c臨界性質m混合性質r對比性質
     
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